Numit în vechime şi Cepturoaia, așezământul a fost ridicat în 1515, în timpul domnitorului Neagoe Basarab (1512-1521), primii ctitori fiind Vlad banul (bunicul celor trei fraţi Buzeşti), Dumitru pârcălabul şi Balica spătarul. Lucrările au fost terminate abia în 1588, prin strădaniile fraţilor Buzeşti (Radu, Preda şi Stroe). În 1594, au fost finalizate chiliile şi clopotnița, în 1600, a fost pictată biserica (de Mihnea zugravul) și în 1610, a fost adăugat un pridvor (ruinat în 1859). Mănăstirea Căluiu a fost folosită de-a lungul veacurilor şi ca necropolă a familiei Buzeşti: Preda Buzescu,  mare ban în Craiova, înhumat în decembrie 1608, Stanca – jupâniţa lui Radu Buzescu, înmormântată în februarie 1590, şi Radu Buzescu – mare clucer, înhumat în ianuarie 1610. Închinată Sfântului Mormânt de la Ierusalim, mănăstirea a avut de suferit din cauza nepăsării călugărilor greci. În 1821, a fost incendiată de turci și în 1823, au fost aduşi călugări români. În timpul egumenului Chiriac Râmniceanu (1823-1828) s-au executat mai multe lucrări de consolidare a sfântului lăcaş. În 1834, biserica a fost repictată de postelnicul Barbu Coşoveanu zugravul. În 1856, a ajuns din nou în stare de ruină, astfel că în anii 1859-1861, au fost efectuate alte lucrări de consolidare. După secularizarea averilor mănăstireşti, starea mănăstirii s-a agravat din nou. Între 1986 și 2006 s-au efectuat ample lucrări de restaurare şi modernizare, fiind ridicate mai multe dependinţe şi o impunătoare biserică în stil tradiţional, cu trei turle şi pridvor deschis. Ctitoria Buzeştilor a fost iniţial mănăstire de călugări, apoi de maici până în 1985-1986, când a redevenit mănăstire de călugări.